Verursacht durch die wirtschaftlichen Umwälzungen hatte die Zahl der Prostituierten in Frankfurt und anderen größeren Städten in enormem Ausmaß zugenommen. Um den in Frankfurt gestrandeten Frauen eine Hilfe zu bieten, wurde 1877 das Magdalenum eröffnet, ein Heim für ausstiegswillige Prostituierte. Das Haus trug den Namen der biblischen Sünderin Maria Magdalena. Sein Gründer war der „Magdalenenverein“, der 1864 auf Initiative des Inspektors des Frankfurter Waisenhauses, Carl Theodor Müller, und seiner Ehefrau Julie Müller (geb. Koch) entstanden war. (3) Im Magdalenenverein schlossen sich engagierte Frauen zusammen, die dem evangelischen Leben Frankfurts angehörten. Ihr Ziel war es, Prostituierten und strafentlassenen Frauen Heimplätze zur Verfügung zu stellen und sie von einer gefährdenden Umgebung zu trennen. Erzieherische Maßnahmen, nachgeholte Schulbildung und hauswirtschaftliche Ausbildung sollten den Frauen den Aufbau einer neuen Existenz ermöglichen. Vor der Errichtung des Hauses organisierte der Verein die Unterbringung und Betreuung der Mädchen und jungen Frauen in Asylen und privaten Haushalten. Theodor Fliedner hatte diesen Arbeitsbereich als erste Diakonissenarbeit in Angriff genommen. (4)
Das Magdalenum lag am Rande des Diakonissengrundstücks in der Magdalenenstraße, die kurze Zeit später in Holzhausenstraße umbenannt wurde. Es stand zunächst mit dem Diakonissenhaus nur in lockerer Verbindung, der Pfarrer des Diakonissenhauses betreute die Heimbewohnerinnen seelsorgerisch, während zwei Diakonissen die im Haus tätigen privaten Kräfte unterstützten.
In weiten Kreisen der Gesellschaft herrschte wenig Verständnis für diese Art christlicher Liebestätigkeit. Wie der Vorsitzende des Magdalenenvereins beklagte, hatte dies zur Folge, dass das Heim, „ein Stiefkind unter allen christlichen Anstalten Frankfurts“, „nie so recht sorgen- und lastenfrei dastehen konnte“. (5) Ein großzügiges Legat von Emilie Jäger, Mitglied des Magdalenenvereins und Stifterin des Kindersiechenhauses, befreite aus der finanziellen Bedrängnis. (6)
Um die Jahrhundertwende wurden mit dem Gesetz zur Fürsorgeerziehung nicht nur Mädchen und junge Frauen aufgenommen, die aus freiem Willen kamen, sondern auch solche, die das Jugendamt zwangsweise einwies. Nun verstärkte sich die Bindung an das Diakonissenmutterhaus. 1904 übernahm eine Diakonisse die Leitung des Magdalenums, organisierte Sozialarbeit trat an die Stelle privater Fürsorge.
1941 wurde das Magdalenum zum Gedenken an die verstorbene Schwester Natalie Böttcher in Natalienheim umbenannt. Nachdem es bei einem Luftangriff im Jahr 1944 schwer beschädigt worden war, siedelten die Heimbewohnerinnen in den 1912 gegründeten „Elisabethenhof“ auf dem Rotenberg bei Marburg über, der von den Diakonissen als Heim für obdachlose und gefährdete Frauen und Mädchen geführt wurde.